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Ce-Cu-Fe/SiO2催化合成气制低碳醇的研究

时间:2017-12-07 19:26来源:毕业论文
采用浸渍法制备不同溶液处理后的SiO2载体负载的Cu-Fe催化剂和一系列不同Ce改性的Cu-Fe催化剂,再进行CO加氢的反应活性评价,并采用X射线(XRD),程序升温(H2-TPR),N2吸-脱附,和程序
摘要:本实验采用浸渍法制备不同溶液处理后的SiO2载体负载的Cu-Fe催化剂和一系列不同Ce改性的Cu-Fe催化剂,再进行CO加氢的反应活性评价,并采用X射线(XRD),程序升温(H2-TPR),N2吸-脱附,和程序升温脱附(CO-TPD)等技术进行催化剂表征。实验结果表明SiO2经氨水和硝酸铵的混合溶液处理后,催化剂表面CuO晶相的分散度较高,易于被还原,从而具有较高的CO转化率、低碳醇选择性和产率。而Ce的添加能够提高Cu的分散度,有利于CO的吸附,并且当Ce含量为10%时,催化剂的活性、醇的选择性和时空产率均达到最佳值,其中CO转化率从9.9%提高到15%,醇的选择性有27.6%提到到40.2%。16274
关键词: Cu-Fe基催化剂;低碳醇;加氢合成;共浸渍法
The Research of Ce-Cu-Fe/SiO2 Catalytic Synthesis of Low Alcohols
Abstract:This experiment used for different solution after processing of the load carrier Cu-Fe/SiO2 catalysts and a series of different Ce impregnation method of modified Cu-Fe catalyst, and then to the hydrogenation reaction activity CO evaluation, and using the X-ray (XRD), and the program warming (H2-TPR), N2 suck-to take off the attached, and procedures take off with temperature (CO-TPD) technology catalyst characterization. The experimental results show that the ammonia and ammonium nitrate of SiO2 mixed solution after processing, surface crystal phase catalysts CuO high dispersion, easy to be restored, which has high CO conversion rate, low carbon alcohol selective and production rate. And Ce add can improve the dispersion Cu, be helpful for CO adsorption, and when Ce content was 10%, the activity of the catalyst, alcohol selectivity and the time and space are to achieve the best value production rate, which CO conversion rate increased from 9.9% to 15%, with 27.6% mentioned the selectivity of alcohol to 40.2%.
Key Words: Total immersion method; Cu-Fe catalyst; CO hydrogenation; lower alcohols. 源自六;维,论/文.网*加7位QQ324`9114 www.lwfree.cn
目   录
1    前言1
1.1开题依据1 
1.2文献综述1
1.2.1铑基催化剂1
1.2.2 非贵金属催化剂2
  1.3研究目标和意义5
1.3.1方案论证5
1.3.2 Cu-Fe基催化剂表征5
2  实验部分7
  2.1 催化剂的制备7
  2.2 催化剂的表征7
  2.3 催化剂的评价8
3  结果与讨论8
  3.1不同处理后的Cu-Fe基催化剂8
    3.1.1催化剂的物相和结构参数8
    3.1.2催化剂的还原性9
    3.1.3 H2-TPD10
    3.1.4催化剂的反应活性11
    3.1.5影响催化性能的因素12
    3.1.6结论12
  3.2一系列不同Ce改进的Cu-Fe基催化剂12
3.2.1不同Ce的Ce-Cu-Fe/SiO2  XRD表征13
3.2.2催化剂的N2吸/脱附表征14
3.2.3 H2-TPR15
3.2.4 CO-IR16
3.2.5 CO-TPD17
3.2.6催化剂的CO加氢反应性能18
3.2.7结论19
致谢20
参考文献21
1前言
1.1 开题依据
长久以来合成气制低碳醇是碳一化学中引人瞩目的课题。低碳醇是重要的化学中间体、溶剂和汽油的添加剂,消耗量十分大,发展前景很好。从天然气或煤经合成气制低碳醇催化剂的研究开发具有重要工业意义和理论意义。
低碳醇是化工产品和潜在的液体燃料的重要来源。低碳醇除了作为重要的溶剂和化工原料之外,还可用作提高汽油辛烷值的添加剂,不仅可以扩大汽油的来源,还可提高汽油的质量,重要的是有利于环境的保护。从合成气制取低碳醇由于产品收率高,且低碳醇具有较高的市场价格,作为替代燃料,既不含芳香族,也不含硫,辛烷值高,具有重要的环保潜力[1-3],并且在经济上具有较强的竞争能力。长久以来,我国低碳醇的来源主要依赖传统的粮食发酵法生产,技术陈旧,耗费粮食多,成本高,废渣废水的处理困难[4]。而由合成气直接制取低碳醇的研究,对于在人口众多,耕地面积不足,粮食不充裕的中国具有更加重要的意义。 Ce-Cu-Fe/SiO2催化合成气制低碳醇的研究:http://www.lwfree.cn/huaxue/20171207/17548.html
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