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CuO/CeO2催化剂国内外研究现状

时间:2019-01-11 17:07来源:毕业论文
CuO/CeO2催化剂的制备方法有共沉淀法、沉积一沉淀法、溶胶一凝胶法、浸渍法和柠檬酸法等,通常有利于形成Cu-Ce强相互作用以及易还原生成高度分散Cu物种的方法制备的催化剂具有较高

CuO/CeO2催化剂的制备方法有共沉淀法、沉积一沉淀法、溶胶一凝胶法、浸渍法和柠檬酸法等,通常有利于形成Cu-Ce强相互作用以及易还原生成高度分散Cu物种的方法制备的催化剂具有较高的催化活性。王艳等[9]研究了富H2中优先氧化CO的CeO2/CuO催化剂对催化氧化的影响,研究中认为逆负载型CeO2/CuO催化剂还原为CeO2-x/Cu,理论上可能有少量的中间体Cu2O生成;而在CO-PROX 中,随着CuO与CeO2的还原,CeO2晶格在400K以上开始大量膨胀,这正是催化剂中CeO2与CuO相互作用的结果。光谱分析认为,CO氧化的活性位是CuO与CeO2接触界面处CuO 还原为Cu,非CuO与CeO2接触界面处 CuO 的还原会促进氢氧化,故大块的CuO在富氢的反应气中难还原,不给氢氧化提供活性位,从而提高了催化剂的选择性和拓宽了完全转化CO的温度窗口。Zeng Shanghong[10]还比较研究了CuO/CeO2和CeO2/CuO催化剂,低温下,CuO/CeO2催化剂表现出较好的活性;而在达到100%CO转化的较高温度下,CeO2/CuO催化剂的选择性更好。两种催化剂的混合样品对于CO优先氧化反应的催化活性和选择性有一定的互补作用。TPR表征结果显示,在CO优先氧化反应中,CuO是活性组分,CuO的还原对该催化反应起负作用,由于CeO2/CuO催化剂中块状的CuO不易还原,使催化剂具有良好高温催化性能。32580
Wu Zhi wei[11]等研究了CuO/CeO2催化剂制备方法、CuO负载量、H2O和CO2影响和长期稳定性。其研究结果表明,由螯合浸渍法制备的负载氧化铜质量分数10%的CuO/CeO2,催化剂在体积分数为10%的H2O存在的富氢气氛中,在140 ℃反应是能在CO转化率100%和CO2,选择性75%~85%水平上维持1000 h的稳定性,与Lopez I[12]等研究结果基本一致。论文网
1 CuO催化剂 源`自*六)维[论*文'网www.lwfree.cn
    二氧化铈负载的氧化铜催化剂,对低温氧化反应具有高催化活性,在适当的温度下提高催化剂含量可明显提高催化剂中的催化活性;随着催化剂中氧化铜含量的增加,一氧化碳开始在低温区发生完全转化,但当质量分数超过一定比例时,氧化铜不再参与催化反应,而是以体相形式存在,这无益于催化剂活性的提高。氧化铜-二氧化铈复合氧化物催化剂在低温时对一氧化碳氧化显示出了极高的催化活性,这说明,二氧化铈中负载了氧化铜后,对催化性能有积极的影响作用。当氧化铜含量较低时,复合氧化物的催化剂的催化活性提升极为明显;但当氧化铜含量过高时,结果显示,催化活性不但没有再提升反而有下降趋势。据分析,这侧面印证了氧化铜在催化剂含量过高时,其存在形式不再参与催化反应,甚至起了消极作用。
2 CeO2
    作为重要的工业催化剂,二氧化铈由于氧空位扩散迅速的特性,被广泛应用于化学机械抛光(CMP)研磨剂、pH传感器材料、汽车尾气净化、SOFC、金属氧化物涂层、固体氧化物燃料电池的电化学反应和与腐蚀剂和添加剂等其他高科技。二氧化铈可用于催化剂的主要原因是因为二氧化铈的以下化学反应。:
CeO2↔ CeO2-x+x/2O2
CeO2可以储存在富氧条件下,由于氧化铈可在氧气不足的条件下释氧,使得它具有储氧和释氧的独特能力。因而在许多文献中都将CeO2的机制归功于储氧作用[13-14]。众多研究发现,二氧化铈在催化反应中所展现出的高储氧性能与其还原机理密切相关[15]。 源`自*六)维[论*文'网www.lwfree.cn
CeO2的还原动力学的定义是由H2先解离吸附与二氧化铈表面氧离子形成羟基。由于基质H-O相邻的阳离子Ce4+失去氧离子的相互作用而被还原为Ce3+而导致了氧离子空穴的形成。脱离自晶格的氢与羚基相结合成水脱附。此时,体相内冲满了由阴离子扩散的氧空穴,而氧则又体相内移至表面,再依次循环这一步骤。普遍认为,这种机制是因为还原的前几步对样品表面积表现出很大的活性,而体相还原在还原表面位后才进一步反应,体相的还原与二氧化铈晶格氧的流动性密切相关。 CuO/CeO2催化剂国内外研究现状:http://www.lwfree.cn/yanjiu/20190111/29244.html
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